笼目晶格材料由于其特殊晶体结构，在电子能带上往往具有弱色散的平带、高态密度的范霍夫奇点以及类石墨烯的狄拉克型线性色散，从而使得材料可以表现出多种奇特的宏观物理性质。多种量子有序态在该材料体系中被发现，包括超导、电荷密度波、配对密度波、电子向列相等。

为了理解笼目金属中电子不稳定性和晶格不稳定性对电荷密度波的影响，西南大学匡泯泉课题组、中国科学技术大学何俊峰课题组和北京理工大学姚裕贵、王秩伟团队等国内外合作者对新型Ti基笼目金属材料CsTi₃Bi₅展开了研究。该材料与AV₃Sb₅ (A=K, Rb, Cs)具有相同的晶格结构，但不具有电荷密度波态。首先，研究人员利用高分辨率的角分辨光电子能谱研究了该材料的电子结构，并与第一性原理计算结果进行比较，两者符合度很高。此时，范霍夫奇点的能量位置远远高于费米能级，不能带来电子不稳定性。第一性原理计算和低温X射线衍射测量表明CsTi₃Bi₅中没有晶格不稳定性。接着，研究人员发现，可以通过表面碱金属Cs蒸镀方法引入电子，从而在很大能量范围内调控CsTi₃Bi₅中范霍夫奇点的位置，直至使其接近费米能级进而引入电子不稳定性。与此同时，第一性原理计算结果表明电子掺杂后CsTi₃Bi₅中依然没有晶格不稳定性。这样，就实现了两种不稳定性的解耦，使得CsTi₃Bi₅成为一个独特的平台，在其中可以单独调控电子不稳定性，而不受到晶格不稳定性的影响。

图1：CsTi₃Bi₅电子结构随Cs掺杂的演变

在此情况下，研究人员发现，即使把范霍夫奇点调至费米能级附近引入电子不稳定性，依然无法使CsTi₃Bi₅中出现电荷密度波的能隙。因此，电子不稳定性自身无法在该材料体系中导致电荷密度波的出现。第一性原理计算进一步表明，在从CsV₃Sb₅到CsTi₃Bi₅的演化过程中，电荷密度波的出现直接对应于体系总能量的变化。只有在电荷密度波所对应的晶体结构具有最低的总能量时，电荷密度波相变才会发生。因此，晶格不稳定性对于笼目金属中电荷密度波相变的发生起着重要作用。当然，材料中的电子关联作用与电荷密度波态中的各种奇异现象可能密切相关。此外，研究人员还通过低温X射线衍射和不同偏振的角分辨光电子能谱测量，对该体系中可能存在的电子向列相的成因进行了探索。

这项工作于2023年7月12日发表在Physical Review Letters上, 题目为“Tunable van Hove Singularity without Structural Instability in Kagome Metal CsTi₃Bi₅”。 中国科学技术大学本科生刘博、西南大学匡泯泉副教授、中国科学技术大学博士研究生罗洋、北京理工大学博士后李永恺为论文的共同第一作者；中国科学技术大学何俊峰特任教授、北京理工大学王秩伟特别研究员为论文的共同通讯作者。此项工作得到了国家自然科学基金委、科技部、中央高校基本科研业务费专项资金以及中国科学技术大学科研启动经费等资助；得到了斯坦福同步辐射光源、伯克利先进光源以及合肥光源的支持。

论文链接： https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.131.026701

撰稿：匡泯泉

审核：桑文龙